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科學(xué)家提出電催化一氧化氮還原合成氨新策略

近日，中科院大連化學(xué)物理研究所肖建平研究員團(tuán)隊(duì)和鄧德會(huì)研究員團(tuán)隊(duì)合作一氧化氮，提出將工業(yè)廢氣和汽車(chē)尾氣中排放的一氧化氮電催化還原合成氨氣的新策略，為脫硝和電催化合成氨提供了新的思路，相關(guān)研究成果發(fā)表在德國(guó)《應(yīng)用化學(xué)》上。

一氧化氮是一種有害的大氣污染物環(huán)氧乙烷報(bào)警器，通常來(lái)自化石燃料的燃燒，如火電廠鍋爐煙氣、汽車(chē)尾氣等，一氧化氮的去除在工業(yè)煙氣處理中是必不可少的。同時(shí)，合成氨在工業(yè)上是一個(gè)非常重要的化工過(guò)程，氨氣是化工生產(chǎn)中一種基礎(chǔ)的化學(xué)物質(zhì)，可以用來(lái)制備化肥、硝酸、炸藥等甲醇檢測(cè)儀，還可作為燃料電池的燃料。傳統(tǒng)的合成氨方法主要是哈伯法，但此過(guò)程在高溫高壓下才能進(jìn)行，需要消耗大量的能量。電催化氮?dú)膺€原合成氨可以在常溫常壓下進(jìn)行，但是由于氮?dú)夥肿臃浅７€(wěn)定，氮—氮三鍵難以斷裂，面臨著低活性和低選擇性的難題，難以得到實(shí)際應(yīng)用。為變廢為寶，在一氧化氮和氨之間架起一座切實(shí)可行的橋梁，該團(tuán)隊(duì)提出了將煙氣中的一氧化氮電催化還原合成氨的新策略。

研究人員首先基于密度泛函理論計(jì)算研究，考慮了數(shù)十種不同的一氧化氮還原反應(yīng)路徑，發(fā)現(xiàn)一氧化氮還原在熱力學(xué)上比氮?dú)膺€原和析氫（競(jìng)爭(zhēng)反應(yīng)）都更容易進(jìn)行。他們通過(guò)基于描述符的方法篩選出最優(yōu)的過(guò)渡金屬催化劑——銅。電催化動(dòng)力學(xué)計(jì)算表明，在Cu表面上，氨氣在不同的還原產(chǎn)物（氨氣、氫氣、一氧化二氮、氮?dú)猓┲械纳赡軌咀畹?，因此最易于生成氨氣?strong>一氧化氮電催化實(shí)驗(yàn)表明，銅和鉑具有相近的氨氣產(chǎn)率，但是銅的選擇性更優(yōu)，因此選擇銅電極。相對(duì)于銅Foil電極一氧化氮，銅Foam由于具有豐富的孔隙結(jié)構(gòu)，催化性能得到進(jìn)一步提高。選用銅Foam，在電壓為-0.9伏時(shí)，可得到517.1 μmol/（cm2·h）的氨氣產(chǎn)率和93.5%的法拉第效率，且具有100小時(shí)運(yùn)行穩(wěn)定性。這是目前在電催化合成氨中得到的最高的氨氣產(chǎn)率和選擇性一氧化氮，氨氣產(chǎn)率更是達(dá)到了傳統(tǒng)熱催化合成氨產(chǎn)率的量級(jí)。同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)證明氨氣生成全部來(lái)自于一氧化氮還原。

研究人員通過(guò)微觀動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算了一氧化氮還原的TOF理論值，發(fā)現(xiàn)隨著電壓的改變，TOF理論值與實(shí)驗(yàn)上的氨氣產(chǎn)率呈很好的線性關(guān)系，證明了一氧化氮還原機(jī)理的正確性。

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