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格林威治時間9月9日有毒氣體報警器，《自然》（Nature）在線發(fā)表了武漢大學(xué)在人工光合作用領(lǐng)域的最新研究成果。論文題為“二氧化鈦在金屬有機(jī)框架中介孔的填充及二氧化碳光還原”（Filling metal–organic framework mesopores with TiO2 for CO2 photoreduction）。第一署名單位為武漢大學(xué)定制二氧化碳，化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院博士后江卓和2015級博士徐曉暉為共同第一作者，武漢大學(xué)鄧鶴翔教授、昝菱教授乙醇報警器，上海科技大學(xué)Osamu Terasaki教授為共同通訊作者。

通過人工光合作用將二氧化碳還原成有利用價值的化學(xué)產(chǎn)品不僅能夠為能源危機(jī)提供新的解決方案，而且能夠有效減少生態(tài)環(huán)境中二氧化碳的含量。然而，人工直接光還原二氧化碳的效率目前很難超過植物（全光譜下0.5-5%），且往往需要犧牲劑的輔助，而不是像植物一樣釋放出氧氣。

鄧鶴翔課題組從材料的合成角度出發(fā)，創(chuàng)造性的探索了在介觀尺度上（2-50納米），無機(jī)半導(dǎo)體納米顆粒和金屬有機(jī)框架（Metal organic framework, MOF）孔道界面的分子定制，實現(xiàn)了單波長光驅(qū)動下CO2還原11.3%的表觀量子產(chǎn)率（Apparent quantum efficiency），并觀察到等當(dāng)量O2的釋放。此分子定制界面的構(gòu)筑類似于葉綠體中光催化基元的局域化，所設(shè)計出的多種“分子隔間”（molecular compartment,I型和II型）能夠?qū)崿F(xiàn)二氧化鈦納米顆?；瘜W(xué)環(huán)境的精準(zhǔn)定制，從而大幅提高光生電子的分離和利用。CO2光還原實驗表明，TiO2與MOF骨架所構(gòu)筑的三維有序結(jié)構(gòu)（TiO2-in-MOF）的光催化活性遠(yuǎn)高于同尺寸的TiO2納米顆粒及MOFs表面負(fù)載的TiO2，充分展示了“分子隔間”的結(jié)構(gòu)優(yōu)越性。

研究表明在II型隔間中的TiO2比I型隔間中的TiO2催化性能高44倍，揭示了介孔微環(huán)境對催化活性的影響。值得一提的是，半導(dǎo)體納米材料與MOF在其孔道中的精確排布并未破壞MOF的局域有序結(jié)構(gòu)。兩種材料特性的高效協(xié)同，將能拓展出一系列新型的人工光合作用催化劑，有望推動在光吸收波長范圍以及量子產(chǎn)率上的更大突破。

在此工作的開展的六年半時間內(nèi)，兩位第一作者江卓和徐曉暉同學(xué)勇于直面“納米功能材料連接、排列及取向的定制”這一關(guān)鍵科學(xué)挑戰(zhàn)，通過反復(fù)的嘗試和不斷的優(yōu)化，系統(tǒng)地探究了MOF介孔孔道定制TiO2生長的理論機(jī)制定制二氧化碳，最終實現(xiàn)了半導(dǎo)體納米材料在MOF中的無損填充。

此外，上海科技大學(xué)馬延航教授、Hae Sung Cho研究員、Peter Oleynikov研究員、Osamu Terasaki教授為材料的結(jié)構(gòu)表征提供了重要的幫助；廈門大學(xué)賈玫同學(xué)和程俊教授為結(jié)構(gòu)模擬提供了第一性原理計算；論文的合作者還包括武漢大學(xué)丁燈、王超、吳潔、周毅同學(xué)以及彭天佑教授。此工作獲得了國家自然科學(xué)基金，國家重點研發(fā)計劃定制二氧化碳，和武漢大學(xué)創(chuàng)新團(tuán)隊項目的資助。武漢大學(xué)大型儀器共享平臺、測試中心、上海同步輻射光源以及合肥強磁場中心為此項工作的開展提供了有力的支撐。

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